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Performance of toluene oxidation over MnCe/HZSM-5 catalyst with the addition of NO and NH3
撰写时间:2022/05/07文章来源:大气环境研究中心

   NH3-SCR脱硝技术可以同时去除烟气中的NOx和VOCs等污染物。NH3-SCR反应气氛对于甲苯催化氧化反应的作用机制十分重要,但目前还缺乏深入研究。本文利用MnCe/HZSM-5催化剂协同催化去除NO和甲苯,并重点研究了NO和NH3对于甲苯氧化反应的影响。在250 °C,NO和NH3使得甲苯转化率从76.6%提高到91.8%,却降低了CO2选择性,表明更多的碳元素转移到了副产物中。NO和NH3会和甲苯氧化的中间物种发生化学反应,形成腈类、硝基苯等含氮化合物,并且这些化合物主要分布在固态副产物中,沉积在催化剂表面,造成催化剂失活。SCR反应气氛加快了催化剂中Mn4+、Ce3+、Osur的比例以及Lewis酸位点,从而导致催化剂更快失活。NO与甲苯在催化剂上竞争吸附,但会促进甲苯氧化。相反,NH3促进甲苯的吸附,但抑制了甲苯氧化。原位红外的实验结果显示,反应中水、羧酸盐、碳酸盐的生成减少,说明NO和NH3限制了甲苯的深度氧化。

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